Synchronous Achievement of Advanced Nitrogen Removal and N2O Reduction in the Anoxic Zone in the AOA Process for Low C/N Municipal Wastewater

在低 CN 城市污水的 AOA 工艺中同步实现高级脱氮和厌氧区 N2O 减少

来源: Environ. Sci. Technol. 2024, 58, 2335−2345

 

摘要核心内容

 

研究背景：针对低碳氮比（C/N）市政污水处理，连续流工艺中N₂O排放的原位测定研究较少。AOA（厌氧/好氧/缺氧）工艺虽在节能与深度脱氮方面潜力显著，但其N₂O排放特性尚未明确。

创新点：设计新型气体收集连续流反应器（图1），首次实现AOA工艺中气相/液相N₂O排放的综合评估；通过强化内源反硝化（ED）和自富集厌氧氨氧化（Anammox）优化脱氮并降低N₂O排放。

关键结果：

脱氮效率（NRE）从67.65%提升至81.96%；

缺氧区NO₃⁻去除速率从1.76 mgN/(L·h)增至3.99 mgN/(L·h)；

缺氧区N₂O排放因子（EF）从0.28%降至0.06%；

ED消除了91.46±2.47%来自好氧区的溶解N₂O，出水溶解N₂O降至<0.01 mg/L。

 

研究目的

 

量化连续流AOA工艺中N₂O排放特征（气相+液相）。

验证ED作为N₂O汇（sink）的可行性。

通过ED-Anammox耦合实现深度脱氮与N₂O协同减排。

 

研究思路

 

反应器设计（图1）：

 

构建分区密封的气体收集连续流反应器（厌氧:好氧:缺氧体积比=2:2:4），实现各功能区气体独立收集。

采用液封技术确保气密性，溶解N₂O通过Unisense微电极原位监测。

实验分阶段：

Phase I（启动期，1-60天）：系统稳定运行，评估基础N₂O排放。

Phase II（强化期，61-160天）：调整DO、碳源、分区体积比，强化ED与Anammox耦合。

验证机制：

批次实验：探究电子受体竞争（图2）、Anammox活性（图S4）。

 

微生物分析：qPCR/RT-PCR检测功能基因（图7），高通量测序解析群落结构（图6）。

 

 

 

 

测量数据及其意义

关键数据与来源

数据类型 测量意义 来源图表

N₂O排放 量化直接温室气体排放，评估碳足迹 图4c,d；公式1-5

- 气相N₂O（GC测定） 好氧区通过气袋收集，缺氧/厌氧区通过顶空采集

- 溶解N₂O（Unisense电极） 原位监测液相N₂O动态变化，揭示跨功能区迁移规律

脱氮性能 评估工艺优化效果 图3a,b；图5a

- NH₄⁺/NO₃⁻/NO₂⁻浓度 沿程污染物转化规律（图4a,b）

- 脱氮效率（NRE） 从67.65%→81.96%，证明ED-Anammox协同增效

微生物数据 揭示功能菌群与代谢机制关联 图6；图7；图S7

- 功能基因（amoA, nosZ等） ED与Anammox相关基因表达量变化（RT-PCR显示nosZ在缺氧区高表达）

- 群落结构 Candidatus Brocadia（Anammox菌）富集；N₂O消耗菌（Azospira）增加

批次实验 机制验证 图2；图S4

- 电子竞争（图2） NO₃⁻与N₂O共存时，ED优先消耗N₂O（无NO₂⁻积累时N₂O还原率5.69 mgN/(gVSS·h)）

- Anammox活性（图S4） ED耦合Anammox贡献41.3%脱氮，减少NO₂⁻积累风险

 

 

 

 

 

 

 

Unisense电极数据的核心意义

 

原位动态监测：

直接获取溶解N₂O在反应器沿程的实时浓度变化（图4c,d），揭示好氧区是N₂O主要积累区（因硝化/反硝化作用），而缺氧区是N₂O关键消耗区。

量化N₂O汇能力：

通过公式4计算缺氧区对溶解N₂O的去除率（η），证明ED可消除91.46%来自好氧区的溶解N₂O，避免其逸散至大气。

支撑机制解析：

数据显示缺氧区在优化后从N₂O排放源（Phase I: λ<0）转变为吸收汇（Phase II: λ>0），结合微生物数据（nosZ基因高表达）证实ED的N₂O还原潜力。

工艺优化依据：

出水溶解N₂O<0.01 mg/L（低于传统工艺），为低碳排放污水处理提供关键技术参数。

 

结论

 

N₂O减排有效性：

AOA工艺通过ED-Anammox耦合，将缺氧区N₂O排放因子降至0.06%（远低于传统工艺的3.5±2.7%），总N₂O EF仅2.44±0.65%。

脱氮与碳减排协同：

ED优先利用N₂O作为电子受体，消除好氧区90%以上溶解N₂O；Anammox贡献39.8%脱氮且不产生N₂O。

微生物机制：

缺氧区富集N₂O还原菌（如Azospira）和Anammox菌（Candidatus Brocadia），功能基因（nosZ, hzsB）表达上调。

技术应用价值：

为污水处理厂提供"深度脱氮+碳足迹削减"的可行方案，推动碳中和目标下工艺升级。

 

Unisense电极数据的深度解读

 

丹麦Unisense微电极（型号N₂O-50）的应用是本研究的技术亮点：

 

原位高分辨率监测：

直接插入反应器液相，实时获取溶解N₂O空间分布（图4），避免取样导致的浓度失真。

揭示N₂O迁移路径：

明确显示好氧区积累的溶解N₂O（0.14 mgN/L）在缺氧区被快速降解（至0.01 mgN/L），量化了ED作为N₂O汇的效率（η=94.08%）。

支撑气-液平衡分析：

结合气相GC数据，计算λ值（公式5），证明缺氧区从净排放源（Phase I）转变为净吸收汇（Phase II），为工艺优化提供直接证据。

环境意义：

该技术首次在连续流AOA工艺中实现N₂O原位监测，为污水处理厂N₂O精准管控提供方法论基础。

 

此研究不仅证实AOA工艺在低碳氮比污水处理的工程可行性，更通过创新监测手段与微生物调控，为全球污水处理碳减排提供了科学范式。