Overlooked shelf sediment reductive sinks of dissolved rhenium and uranium in the modern ocean  

现代海洋中被忽视的搁浅沉积物对溶解铼和铀的还原性吸收作用

来源：Nature Communications  

《自然·通讯》  

 

摘要内容：  

该研究指出，铼（Re）和铀（U）是重建古海洋氧化还原演化的重要指标，但陆架沉积物作为现代海洋中溶解态Re和U的还原汇作用长期被低估。通过东海陆架沉积物的224Ra/228Th不平衡分析，研究发现Re和U的还原去除通量与沉积物氧消耗速率或有机碳分解速率呈正相关。基于此，估算全球陆架沉积物对Re和U的还原去除通量分别与次氧化/缺氧沉积物的通量相当（Re）或更高（U，高4倍）。这一发现表明，现代海洋中Re和U的收支可能存在不平衡，或现有模型显著低估了其来源。研究强调了陆架沉积物作为现代海洋Re和U关键汇的重要性。

 

研究目的：  

评估陆架沉积物在全球海洋Re和U循环中的还原汇作用。  

 

揭示Re和U的沉积去除机制与有机碳分解的关系。  

 

修正现有全球Re和U收支模型，解释潜在的不平衡问题。

 

研究思路：  

选择东海陆架为研究区（高沉积速率和有机碳负荷），对比冬夏季沉积动力学差异（冬季再悬浮和灌溉作用更强）。  

 

利用224Ra/228Th不平衡方法（反映10天时间尺度的物理混合过程）量化沉积物-水界面溶质通量。  

 

结合孔隙水Re、U浓度梯度、有机碳分解速率和氧化还原敏感元素（Fe、Mn）数据，分析其相关性。  

 

将区域数据外推至全球陆架，评估其对全球Re和U收支的贡献。

 

测量数据：  

孔隙水Re和U浓度（图1a, b，表1）：显示表层富集和深层去除的垂直分布特征。  

 

 

 

224Ra/228Th不平衡（图1c）：反映沉积物再悬浮/灌溉强度。  

溶解氧（DO）、营养盐（NH4+）、Fe、Mn浓度：指示氧化还原分层和有机碳分解过程。  

沉积物氧消耗速率和有机碳分解速率（表1）：与Re、U去除通量正相关（图3c-f）。  

 

 

全球陆架通量对比（图5）：显示陆架沉积物对Re和U的去除量与传统次氧化/缺氧沉积物相当或更高。

 

 

数据的研究意义：  

孔隙水Re和U浓度梯度（图1a, b）直接反映沉积物内还原去除的活性层位，为通量计算提供基础。  

 

224Ra/228Th不平衡（图1c）量化了灌溉作用对溶质交换的增强效应，避免传统培养实验的局限性。  

 

溶解氧和Fe/Mn剖面揭示早期成岩过程对Re、U还原的控制机制。  

 

通量与氧消耗速率的正相关（图3e, f）支持有机碳分解驱动Re、U去除的理论模型，为全球外推提供参数依据。

 

 

结论：  

陆架沉积物对Re和U的还原去除通量显著高于此前模型估算，是全球海洋Re和U的重要汇。  

 

Re和U的去除通量与有机碳分解速率正相关，表明有机质降解驱动的还原条件是关键控制因素。  

 

全球陆架对Re的去除通量（431±175 kmol/yr）与河流输入相当，对U的去除通量（57±22 Mmol/yr）是传统次氧化/缺氧沉积物通量的3倍，暗示现代海洋Re和U收支可能失衡。  

 

丹麦Unisense电极测量数据的意义：  

该研究使用丹麦Unisense微电极（分辨率0.3 mm）测量沉积物孔隙水的溶解氧微剖面（图1），其意义在于：  

高分辨率氧化还原分层：精确识别溶解氧渗透深度（OPD<1 cm），明确Re和U还原起始的氧化还原界面。  

 

早期成岩过程解析：通过DO、Fe、Mn的协同变化（如Fe²⁺峰值位置），揭示金属氧化物还原与Re/U还原的耦合关系。  

 

通量模型验证：结合氧消耗速率数据（表1），验证Re和U去除通量与有机碳分解速率的正相关性（图3e, f），支撑全球陆架通量外推的可靠性。  

 

动态过程捕捉：冬季强灌溉导致OPD加深和Fe²⁺富集层下移（图1），反映物理扰动对还原条件的增强效应，解释季节通量差异（冬季通量比夏季高3-4倍）。