Overlooked shelf sediment reductive sinks of dissolved rhenium and uranium in the modern ocean  

现代海洋中被忽视的大陆架沉积物还原汇对溶解铼和铀的影响  

来源：Nature Communications  

《自然通讯》  

 

摘要内容：  

该研究指出铼（Re）和铀（U）是重建古海洋氧化还原历史的关键指标，但此前研究低估了大陆架沉积物作为其还原汇的作用。通过东海陆架沉积物的224Ra/228Th不平衡方法，发现Re和U的去除通量与沉积物氧消耗速率、有机碳分解速率呈正相关。全球尺度评估显示，大陆架沉积物的还原汇规模与深海缺氧/次氧化汇相当（Re）或更高（U，达4倍），暗示现代海洋Re和U预算可能存在源汇不平衡或现有源项被严重低估。  

 

研究目的：  

重新评估大陆架沉积物在全球Re和U循环中的角色，修正先前认为其贡献可以忽略的观点，并探讨其对现代海洋元素预算的影响。  

 

研究思路：  

在东海陆架区采集夏冬两季沉积物岩芯，分析孔隙水中Re、U浓度梯度及224Ra/228Th不平衡。  

 

结合扩散-灌溉耦合模型计算实际去除通量（图1、2、表1）。  

 

 

 

 

关联氧消耗速率（图3e-f）、有机碳分解速率（图3c-d）等参数，建立通量控制机制。  

 

 

通过全球陆架沉积物氧消耗速率数据外推，估算全球大陆架对Re和U的去除量（图5、6）。  

 

 

 

测量数据及来源：  

孔隙水Re、U浓度梯度（图1a-b，表1）  

 

224Ra/228Th不平衡（图1c）  

 

溶解氧（DO）微剖面（图1，表1）  

 

沉积物有机碳分解速率（图3c-d）  

 

研究意义：  

孔隙水Re/U梯度（图1）首次揭示大陆架沉积物存在强烈还原去除作用，打破传统认为仅深海缺氧区主导的观点。  

224Ra/228Th通量模型（表1）量化了灌溉作用对通量的放大效应（达15倍），完善浅海沉积物-水界面物质交换理论。  

氧消耗速率与Re/U通量的线性关系（图3e-f）建立定量预测模型，为全球尺度外推提供关键参数。  

全球陆架Re汇（431±175 Kmol/yr）与河流输入相当，U汇（57±22 Mmol/yr）超现有深海汇总和（图6），彻底改变元素预算认知。  

 

结论：  

大陆架沉积物Re/U还原去除通量与有机碳分解速率直接相关，冬季强混合促进通量提升3-4倍（表1对比夏冬季数据）。  

 

全球陆架贡献Re汇占河流输入的100±41%，U汇超所有已知汇总和108±42%（表2），成为主导汇项。  

 

 

现有海洋U同位素（δ238U）预算失衡可能源于对陆架汇的低估，加入陆架数据后δ238U源汇差值从+0.05‰缩小至+0.04‰（表2）。  

 

丹麦Unisense电极测量数据的研究意义：  

高分辨率（0.3mm）溶解氧微剖面（图1）精确捕捉沉积物-水界面氧化还原分层，确定Re/U还原起始层位（DO耗尽层）。  

 

氧渗透深度（0.12-0.69cm）直接关联有机碳分解速率，验证"强灌溉促进早期成岩作用"的假设（图3e-f与DO消耗速率关联）。  

 

微电极数据与Fe/Mn浓度剖面共同构建多相氧化还原序列，证实Re在硝酸盐还原层开始去除，U在铁还原层加速去除的差异行为。  

 

结合孔隙水SO42-/Cl-比值，量化硫酸盐还原贡献，排除硫化物共沉淀对U去除的干扰。  

 

为224Ra/228Th模型提供边界条件，验证"灌溉增强氧化层再生"的动力学假设（图1c中冬季更深的224Ra亏损区）。