研究简介：水稻土是大气中一氧化二氮（NO）的重要人为来源，一氧化二氮是一种强大的温室气体，也是平流层臭氧消耗的主要催化剂。铁斑块位于水稻土的根-土界面，位于好氧和厌氧微环境之间的边界，使其能够连接水稻土中的氧化还原过程。尽管土壤氮循环与Fe的生物地球化学的耦合已被广泛报道，目前尚不清楚Fe和N循环的耦合在多大程度上促进了水稻土壤的NO排放。需要这些信息来制定稻田N2O减排战略。本论文主要研究了水稻根系铁膜（Fe plaque）对水稻田土壤N₂O排放的影响及其机制。研究发现，铁膜通过Fe(II)氧化耦合反硝化作用显著增强了N₂O排放，铁膜的存在使N₂O和N₂的排放量增加一倍，并且在根际土壤中促进了铁氧化还原细菌和反硝化功能基因的丰度。实验表明，在水培条件下，铁膜仅在NO₃⁻存在时促进N₂O排放，而在NH₄⁺存在时则无此效应。此外，螯合铁膜中的Fe(II)可消除其对N₂O排放的促进作用，而向无铁膜的根系添加Fe(II)则会增加N₂O排放。微生物群落分析显示，铁膜显著改变了根际微生物群落结构，增加了与铁循环相关的细菌相对丰度，如Thermomonas、Pseudomonas和Thiobacillus等，这些细菌也与土壤中N₂O的产生和还原有关。铁膜处理的微生物群落具有更高的N₂O排放潜力，表现为更高的nirS/nosZ基因比值。研究表明，铁膜通过Fe(II)氧化耦合反硝化作用促进了N₂O排放。这一发现表明，铁膜是水稻田土壤中N₂O排放和氮损失的“热点”。为了减少水稻田土壤中的N₂O排放和氮损失，需要考虑限制铁膜的影响。可能的管理措施包括施用磷肥以减少铁膜形成，以及通过增加土壤pH值和O₂浓度（如石灰化和排水）来降低可溶性Fe(II)的可用性。

Unisense微电极系统的应用

Unisense微电极系统被用于研究水稻根际土壤中pH和溶解态N₂O浓度的空间分布动态。在水稻根际土壤中，Unisense微电极用于监测从根际中心到相邻非根际区域（0–6厘米）的溶解态N₂O浓度和pH值的变化。unisense微电极系统通过监测根际土壤中N₂O和pH的微尺度变化，研究人员能够验证铁膜是否通过影响根际微环境来促进N₂O的排放。

实验结果

结果表明，Fe斑块通过Fe（II）氧化耦合反硝化作用增强了水稻土壤中的N2O和N2的排放。考虑到Fe斑块广泛存在于湿地植物的根部，有必要考虑Fe斑块在预测N2O通量和制定湿地土壤有效缓解策略方面的促进作用。旨在减少Fe斑块形成和可溶性Fe（II）可用性的田间管理可能会削弱Fe斑块对湿地土壤NO排放和N损失的促进作用。首先，先前曾报道磷酸盐缺乏会诱导Fe斑块。因此通过施用磷肥来缓解磷酸盐缺乏症可以通过减少Fe斑块的形成来减轻Fe斑块诱导的N2O排放。其次，据报道，可溶性Fe（II）浓度随着pH值和臭氧浓度的增加而降低。因此Fe（II）氧化耦合反硝化作用对N2O排放的增强也可以通过旨在提高土壤pH值和臭氧浓度的田间管理（例如，通过石灰和排水）来缓解。

图1、无和有铁斑块的水稻土壤中水稻根系铁含量（a）、NO和Nemission速率（b和c）以及NO/（NOþN）生产比（d）的时间动态。IP和CK分别代表存在和不存在Fe斑块的水稻幼苗。

图2、铁斑块对水稻土中pH值（a）和溶解性N2O浓度（b）的空间动力学影响，沿根际中心到相邻的非根际方向（土壤深度：3.5 cm）。将水稻幼苗移栽到水稻土中后第5天测定pH值和溶解N2O浓度。IP和CK分别代表存在和不存在Fe斑块的水稻幼苗。

图3、铁斑对水培条件下N2O排放的影响。（a）在有氧环境（21%氧气）下，装有1.25 mmol硝酸根或铵离子溶液的血清瓶中头空间N2O浓度的随时间变化情况；（b）在无氧环境（高纯氦气）下，装有1毫摩尔硝酸根且经过灭菌或新鲜的IP根的血清瓶中头空间N2O浓度；（c）在无氧环境（高纯氦气）下，装有1 mmol硝酸根且有或没有0.1毫摩尔EDTA-2Na溶液的血清瓶中头空间N2O浓度的随时间变化情况；（d）在无氧环境（高纯氦气）下，装有1毫摩尔硝酸根且有或没有0.6 mmol Fe(II)溶液的血清瓶中头空间N2O浓度的随时间变化情况；IP和CK分别代表存在和不存在铁斑的水稻幼苗。

图4、Fe斑块对根际土壤和根表面amoA（a）、narG丰度（b）、nirK丰度（c）、nirS丰度（d）、nosZ丰度（e）和nirS/nosZ比值（f）基因丰度的影响。IP和CK分别代表存在和不存在Fe斑块的水稻幼苗。数据代表平均SD（n 1/4 3），不同的字母表示两种处理之间的显着差异，p<0.05。

图5、Fe斑块对栖息在根（RM）和根际土壤（RS）的细菌群落组成的影响。（a）基于焦磷酸测序检测到的OTU数量的微生物群落结构的非度量多维标度（NMDS）排序图（插图：CK和IP根际土壤的NMDS排序图）。（b）典型Fereduction（红色文本）和Fe氧化（黑色文本）细菌的相对丰度。IP和CK分别代表存在和不存在Fe斑块的水稻幼苗。

结论与展望

铁（Fe）斑块，被定义为沉积在水稻根部表面的结晶度差的铁氧化物薄膜，有可能介导稻田土壤中的N2O排放。本研究旨在测试铁斑块是否以及如何影响稻田土壤中的N2O生成和还原。通过培养水稻幼苗，使铁斑块存在或不存在。当铁斑块存在时，N2O和N2的排放量均翻倍，根际土壤中铁氧化还原细菌和反硝化功能基因的丰度均升高。在水培条件下，铁斑块在有硝酸盐（NO3⁻）存在时促进N2O排放，但在有铵离子（NH₄⁺）存在时则不促进。此外，螯合铁（II）消除了铁斑块对N2O排放的促进作用，而向无铁斑块的根部添加铁（II）则增加了N2O排放。这些结果表明铁斑块主要通过铁（II）氧化耦合反硝化作用促进土壤N2O排放和氮素损失。研究结果表明，铁斑块是稻田土壤中N2O排放和氮素损失的热点区域。减少稻田土壤中N2O排放和氮素损失应考虑限制铁斑块影响的方法。Unisense微电极系统在本文中发挥了重要的作用，通过高精度测量根际土壤中的溶解态N₂O浓度和pH值，为研究铁膜对N₂O排放的影响提供了重要数据支持。其高空间分辨率和无损检测能力使其成为研究微尺度环境变化的理想工具。