摘要

好氧颗粒污泥因其优异的沉降性能和高微生物浓度而在废水处理中的应用前景广阔。然而，其空间结构可能导致不完全反硝化，从而产生一氧化二氮(N2O)——一种强效温室气体。在温度为14±4°C的条件下，建立了三个相同的实验室规模好氧颗粒污泥序批式反应器(SBRs)，用于处理模拟猪粪消化液与市政废水混合物的合成废水，分别在三个曝气速率(0.2,0.6和1.0 L空气/分钟)和三个COD:N比值(1:0.22,1:0.15和1:0.11)下运行。研究表明，在COD:N比为1:0.22时，曝气速率0.2,0.6和1.0 L空气/分钟下的N2O排放量占进水氮负荷的比例分别为8.2%,6.1%和3.8%；在COD:N比为1:0.15时，分别为7.0%,5.1%和3.5%；在COD:N比为1:0.11时，分别为4.4%,2.9%和2.2%。当液相中仅以NO2作为氮源时，在0.2,0.6和1.0 L空气/分钟曝气速率下，通过反硝化作用的比N2O生成速率分别为1.7,1.6和1.3μg N2O/(g SS·分钟)，这分别比仅以NO3作为氮源时高出40.9%,44.8%和39.9%。由好氧颗粒污泥因NH4-N硝化作用产生的N2O对曝气速率不敏感，平均比N2O生成速率为0.8±0.02μg N2O/(g SS·分钟)。

1.引言

氧化亚氮(N2O)是一种温室气体，在大气中的稳态寿命为114年，其100年全球变暖效应约为二氧化碳的300倍(IPCC,2007)。Lo等人(2010)指出，N2O是传统废水处理设施中脱氮的主要终产物之一。N2O排放主要源于异养反硝化和自养硝化过程中产生的N2O。异养反硝化是异养反硝化菌将硝酸盐(NO3)和亚硝酸盐(NO2)逐步还原为氮气(N2)的过程，N2O气体是中间产物(Skiba,2008)：

在自养硝化过程中，一些氨氧化菌(AOB)在铵(NH4)氧化过程中通过以下方式产生N2O：(1)中间产物如羟胺(NH2OH)或NO2的化学分解；或(2)硝化菌反硝化作用，即亚硝酸盐还原酶还原NO2。

多种操作参数影响N2O排放，如溶解氧(DO)、pH、化学需氧量(COD)与氮(N)的比值(COD:N)等。在生物反应器的DO限制条件下，N2O的产生变得显著(Rajagopal and Beline,2011;Zhu and Chen,2011)。Hynes和Knowles(1984)观察到氨氧化菌在低DO浓度下通过NH2OH的化学分解产生N2O。低DO浓度也会通过异养反硝化途径促进N2O的产生，因为N2O还原酶比其他还原酶对氧化应激更敏感，容易被DO抑制。Alinsafi等人(2008)观察到，当COD:N比从7降至3时，N2O排放量从进水氮负荷率(NLR)的1.0%增加到5.1%，这是因为低碳源条件会诱导缺氧阶段发生不完全的内源反硝化。通常，IPCC(2006)估计城市污水处理厂的N2O排放量约为总NLR的0.5%。然而，研究人员发现其排放量可能高得多，例如，在硝化反应器中约为NLR的1.7%。Townsend-Small等人(2011)调查了美国南加州城市废水处理过程，发现N2O产生量相当于总去除氮量的1.2%。在长期部分亚硝化过程中，N2O的排放量为NLR的0.6-2.6%（平均1.9%）。

好氧颗粒污泥工艺在废水处理中的应用前景广阔，因为好氧颗粒具有优异的沉降性能和高微生物浓度。已经确定好氧细菌生长在颗粒表层，硝化菌位于距颗粒表面70-100μm的深度，而缺氧反硝化菌则位于距表面800-900μm的深度。这种自养硝化菌和异养反硝化菌的空间分布将导致好氧颗粒污泥反应器中发生同步硝化反硝化(SND)。然而，好氧颗粒的空间结构可能导致N2O的产生，因为反硝化菌难以获得纯缺氧条件，硝化菌也难以获得纯好氧条件。迄今为止，关于好氧颗粒污泥生物反应器中N2O排放的研究非常有限。

N2O排放通常通过排气检测进行测量，这是对气相中N2O排放的直接测量。最近，一些研究人员使用灵敏的N2O微电极通过测量生物反应器水相中的溶解N2O来研究N2O排放。与排气检测法相比，使用N2O微电极在线测量N2O不仅可以估算N2O的排放量，还可以量化生物反应器中N2O的产生量。

猪粪消化液在厌氧消化后含有高浓度的COD和铵态氮，好氧颗粒污泥技术可用于处理与市政废水混合后的此类废水；这将有助于该技术的开发和工业应用。本研究的主要目的是利用N2O微电极技术，研究在不同COD:N比和曝气速率下，处理模拟市政废水与猪粪消化液混合物的合成废水的好氧颗粒污泥生物反应器中N2O排放和产生的特性。